近年來，基于有機金屬催化劑和生物酶的化學-生物級聯(lián)催化體系因兼具化學催化和生物催化的雙重優(yōu)勢，已被認為是一種極具潛力的綠色合成途徑。然而，化學-生物級聯(lián)催化體系的建立仍面臨兩大主要挑戰(zhàn)：（1）用于輔酶煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD+/NADH)催化再生的有機金屬催化劑，低溫催化活性仍遠低于酶催化反應，且選擇性不足；（2）有機金屬催化劑與生物酶的生物相容性較差。
基于此，我校祁彩霞教授團隊在課題組前期開發(fā)的負氮型超高活性輔酶NADH再生吡啶酰胺有機銥催化劑PyCONPh-Ir的基礎上(Catalysis Science & Technology. 2021, 11, 7982-7991.),通過調(diào)變配體電負性，開發(fā)了一款新的吡啶磺酰胺型銥催化劑PySO2NPh-Ir，其不僅保留了對輔酶NADH超高的再生活性，且相較于吡啶酰胺型催化劑，其對于芳香醛、醌類化合物以及α-酮戊二酸的加氫活性均明顯較弱，展現(xiàn)了更出色的輔酶NADH再生選擇性，也更加適用于化學-酶級聯(lián)催化體系的構(gòu)建。進而，將有機銥催化劑PySO2NPh-Ir與L-谷氨酸脫氫酶GLDH相結(jié)合，實現(xiàn)了對L-谷氨酸的高效制備（圖1）。
該研究成果以“High Selectivity Cofactor NADH Regeneration Organic Iridium Complexes Used for High-Efficiency Chem-Enzyme Cascade Catalytic Hydrogen Transfer”為題，發(fā)表在無機化學權(quán)威期刊《Inorganic Chemistry》（自然指數(shù)期刊，TOP期刊）上。該論文第一作者為我校趙立軍博士，通訊作者為祁彩霞教授，煙臺大學為唯一通訊單位。上述工作得到了國家自然科學基金、煙臺市科技創(chuàng)新發(fā)展計劃、山東省自然科學基金等項目的資助。（文/圖 趙立軍）
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.3c02882。
來稿時間：10月27日 審核：劉希斌 責任編輯：徐揚
